纳米铁催化分解高氯酸盐废水的反应动力学

通过实验考察了酸性条件下纳米铁催化分解高氯酸盐过程中的影响因素,对其分解的动力学进行了研究,并对纳米铁催化剂结构及微观形貌进行SEM、EDS和XRD表征分析。利用阿仑尼乌斯方程和幂指数方程拟合反应动力学方程,获得了高氯酸盐分解动力学方程Ct=C0exp{-0.03773exp(-201.65/T)[H]0.191t},理论的计算值与实验值吻合较好,误差在15%以内。     

钯离子液相催化氧化低浓度磷化氢

采用Pd^2＋液相催化氧化低浓度PH3，考察了Pd^2＋浓度、O2体积分数、PH3质量浓度、混合气流量、反应温度等因素对Pd^2＋吸收液去除低浓度PH3效果的影响。实验结果表明，采用10mL Pd^2＋浓度为0．112mol／L的水溶液作为吸收液净化含低浓度PH3的混合气，在反应温度22℃、O2体积分数5％、PH3质量浓度850mg／m^3、混合气流量190mL／min的条件下，印min之内PH3去除率保持在90％以上。Pd^2＋浓度越高、O2体积分数越大、反应温度越高，PH3去除率越高；混合气流量越大，PH3去除率越低；反应温度越低、O2体积分数越大，PH3去除率的下降速率越小。     

MnO2/Al2O3催化剂-微气泡臭氧体系催化降解喹啉及其机理

制备了纳米MnO₂,并以Al₂O₃为载体制备了掺杂型MnO₂/Al₂O₃颗粒催化剂.催化剂焙烧温度和时间分别为500℃和4 h、MnO₂质量分数为8%时,催化剂具有最高的臭氧催化氧化活性.SEM分析表明,纳米MnO₂均匀分布于Al₂O₃载体表面.MnO₂/Al₂O₃催化剂的比表面积（BET）为183.22 m²·g^-1,平均孔容为0.27 cm³·g^-1,平均孔径为4.87 nm.建立了MnO₂/Al₂O₃催化剂-微气泡臭氧催化反应体系,研究了该体系对喹啉的降解去除效果及其机理.臭氧微气泡的平均粒径为61.7 μm.微气泡臭氧投量为30 mg·L^-1时,反应60 min后喹啉去除率能达到95%以上;反应20 min后,MnO₂/Al₂O₃催化剂-微气泡臭氧体系对实际煤化工废水二级出水的TOC去除率可达到55%以上.以叔丁醇作为分子探针,证明了羟基自由基（·OH）氧化作用在臭氧微气泡催化氧化体系中对喹啉的降解起到主导作用.     

亚氧化钛膜电极电化学特性及其处理印染工业废水的效能研究

电化学氧化法具有稳定高效、操作灵活、集成度高等特点,在处理难降解有机废水领域具有独特优势.电化学废水处理过程通常受限于传质速率,而膜电极有望解决这一瓶颈问题.亚氧化钛膜电极（TiSO-ME）的化学结构与电化学性质结果显示,经过高温还原法制备的TiSO-ME电极主要由Ti₄O₇和少量Ti₅O₉组成,大孔体积占总孔体积的92.7%,平均孔径为0.508 μm.电化学测试结果表明,TiSO-ME具有良好的导电性、高析氧电位和电化学稳定性.过滤试验结果表明,在0.82×10^-3~3.14×10^-3 mL·cm^-2·s^-1范围内膜通量与传质系数成正比.在电流密度为8 mA·cm^-2,膜通量为2.31×10^-3 mL·cm^-2·s^-1的条件下,电解1.5 h即可有效处理实际印染工业废水,sCOD去除率高达96.07%,电流效率可达24.22%,电能消耗较不存在膜通量时降低了32.99%.TiSO-ME能够实现废水在膜孔结构内部的穿流式操作,有效克服旁流式操作传质受限的问题,在小规模分散式工业废水处理中有着重要的研究价值和发展潜力.     

电场与MnxCey催化剂在苯氧化反应中的协同效应及机理探究

挥发性有机物（VOCs）大量排放已成为日益严重的环境问题,为了实现VOCs的高效去除,本文采用自蔓延燃烧合成法制备了一系列锰铈复合氧化物催化剂,将稳恒直流电场引入典型VOCs气体苯的催化氧化过程,并基于不同电场条件下催化剂的理化性质表征结果进行机理分析.实验结果表明,Mn_xCe_y催化剂对含苯废气的去除有良好的效果,稳恒直流电场显著促进了催化剂的活性,其中Mn₁Ce₃的催化性能最佳,电流为5 mA时,Mn₁Ce₃催化剂在155℃可达到50%的苯转化率,在202.4℃可达到90%的苯转化率,对应的转化温度T₅₀和T₉₀比传统方法分别降低了62.4℃和48.3℃,且电场中的反应活化能由52.32 kJ·mol^-1降低至32.31 kJ·mol^-1.根据实验现象及表征结果,发现协同效应与活性位点的快速持续再生及活性氧物种的转化有关,由此提出苯在Mn_xCe_y催化剂上的氧化机理及电场协同催化的反应模型.     

金属改性对SAPO-34低温还原NO性能的影响

采用浸渍法制备金属改性SAPO-34分子筛催化剂,分析比较了不同单金属（Cu或Co）及不同比例双金属（Cu：Co=1：1、3：1、5：1,质量比）改性催化剂对NO的催化还原性能,评价了不同催化剂的N₂选择性,并采用扫描电子显微镜（SEM）、比表面积测试、X射线衍射分析（XRD）、NH₃-程序升温脱附（NH₃-TPD）等表征手段对催化剂的物化性能进行了分析.结果表明,单金属Cu改性催化剂具有较宽的温度区间,在250~450℃范围内NO的转化率始终保持在100%;双金属改性使NO转化率保持为100%的最低温度下降了25~50℃,显著拓宽了低温段窗口,其中,Cu₃Co₁/SAPO-34催化剂的低温催化还原性能最好,200℃即可实现100%的NO转化率,175℃下的转化率也高达80%以上.Cu-Co双金属改性SAPO-34分子筛催化剂具有优异的低温催化还原NO性能,具有在机动车尾气、工业废气的低温脱硝治理领域应用的潜力.     

Effects of SO2 and H2O on low-temperature NO conversion over F-V2O5-WO3/TiO2 catalysts

F-V_2 O_5-WO3/Ti02 catalysts were prepared by the impregnation method.As the content of F ions increased from 0.00 to 0.35 wt.%,the NO conversion of F-V_2 O_5-WO_3/TiO_2 catalysts initially increased and then decreased.The 0.2 F-V_2 O_5-WO_3/TiO_2 catalyst(0.2 wt.% F ion)exhibited the best denitration(De-NOx) performance,with more than 95% NO conversion in the temperature range 160-360℃,and 99.0% N2 selectivity between 110 and 280℃.The addition of an appropriate amount of F ions eroded the surface morphology of the catalyst and reduced its grain size,thus enhancing the NO conversion at low temperature as well as the sulfur and water resistance of the V_2 O_5-WO3/Ti02 catalyst.After selective catalytic reduction(SCR) reaction in a gas flow containing SO_2 and H_2 O,the number of NH3 adsorption sites,active component content,specific surface area and pore volume decreased to different degrees.Ammonium sulfate species deposited on the catalyst surface,which blocked part of the active sites and reduced the NO conversion performance of the catalyst.On-line thermal regeneration could not completely recover the catalyst activity,although it prolonged the cumulative life of the catalyst.In addition,a mechanism for the effects of S02 and H_2 O on catalyst NO conversion was proposed.     

Density functional theory (DFT) studies of vanadium-titanium based selective catalytic reduction (SCR) catalysts

Based on density functional theory (DFT) and basic structure models, the chemical reactions on the surface of vanadium-titanium based selective catalytic reduction (SCR) denitrification catalysts were summarized. Reasonable structural models (non-periodic and periodic structural models) are the basis of density functional calculations. A periodic structure model was more appropriate to represent the catalyst surface, and its theoretical calculation results were more comparable with the experimental results than a non-periodic model. It is generally believed that the SCR mechanism where NH₃ and NO react to produce N₂ and H₂O follows an Eley-Rideal type mechanism. NH₂NO was found to be an important intermediate in the SCR reaction, with multiple production routes. Simultaneously, the effects of H₂O, SO₂ and metal on SCR catalysts were also summarized.     

CeO2形貌结构对催化湿式空气氧化苯酚性能的影响

采用水热法、沉淀法和溶胶凝胶法制备了3种不同形貌的CeO₂催化材料,并将其用于湿式空气氧化苯酚水溶液过程中,探讨了CeO₂形貌结构对催化湿式氧化苯酚水溶液性能的影响.采用扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、程序升温还原（TPR）等手段对CeO₂催化材料进行了表征.结果表明,水热法制备的CeO₂催化材料表现出较好催化性能,主要原因是水热法合成的CeO₂呈现交错的纳米棒状结构,主要暴露（220）晶面,且沿着（220）晶向生长.在反应温度为200℃、空气压力为2MPa、苯酚初始浓度500mg/L的条件下,最终（240min）COD的去除率为95.5%.     

氮掺杂二氧化钛负载钒磷氧催化氧化NO的实验研究

以VPO为活性组分,N掺杂TiO 2为载体,采用浸渍法制备了VPO/TiN催化剂,基于单因素实验研究了其对NO的选择性催化氧化(SCO)性能以及抗硫抗水性能。研究表明:当P/V为1/5、N/Ti为1、活性组分负载量为10%、焙烧温度为350℃时,催化剂的SCO活性最好,NO氧化率达到61%;光致发光光谱(PL)表征显示N掺杂TiO 2在催化剂表面形成的氧空位可增强催化剂对O 2的吸附;VPO/TiN催化剂抗硫抗水性能较强,反应后的催化剂表面未发现硫酸根的特征峰,水蒸气主要通过与NO竞争吸附占据活性位点来抑制催化剂的SCO活性。